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In-situ GSH-responsive gas nanogenerator for active NIR-II FL/PA imaging and synergistic restoration the macrophage niche in rheumatoid arthritis

巨噬细胞 类风湿性关节炎 原位 利基 化学 医学 免疫学 生物化学 有机化学 体外
作者
Zheng Xiao-chun,Weiwei Kang,Yarong Jin,Xin Zhang,Wenxuan Wang,Dongsheng Li,Shutong Wu,Lin Chen,Shichao Meng,Rong Dai,Ziliang Zheng,Ruiping Zhang
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:485: 150128-150128
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.150128
摘要

Rheumatoid arthritis (RA) is currently one of the most common systemic autoimmune disorders, with no clinically effective theranostics. Therapeutic manipulation of the gasotransmitter hydrogen sulfide (H2S) has exhibited promising potential as an innovative strategy in RA, whereas limited with non-targeting, low solubility, and systemic toxicity. In this work, based on the physicochemical and structural advantages of stimulus-responsive nanotechnology, we develop multifunctional glutathione (GSH)-responsive H2S nanogenerators (BDMA NGs), achieving activatable precise second near-infrared fluorescence (NIR-II FL)/photoacoustic (PA) bimodal imaging-guided gas/chemotherapy synergistic therapy. Contributed to the suitable size and excellent biocompatibility, the BDMA NGs accumulate passively in the RA region and then feature a responsive deformation reaction with GSH to release functional small molecules: H2S and methotrexate (MTX). The H2S undergoes a mineralization process with Ag+ ions in situ, resulting in the rapid formation of Ag2S to "turn on" the NIR-II FL/PA signals. Remarkably, the effective generation of H2S downregulates hypoxia-inducible factor-1α (HIF-1α) and promotes nuclear factor erythroid 2-related factor 2 (Nrf2) nuclear translocation, thereby restoring homeostasis in the RA microenvironment and facilitating the reprogramming of pro-inflammatory macrophages (M1) into anti-inflammatory phenotype (M2). Moreover, the controlled release of MTX, clinically approved drug for RA, synergistically promotes repolarization to further suppress local inflammation. Overall, the H2S-based nanogenerators BDMA NGs present a sophisticated and versatile strategy for implementing stimuli-responsive imaging and M1-to-M2 repolarization, demonstrating significant potential in the theranostics of RA and clinical transformation.
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