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Insight into the extremely different catalytic behaviors of asymmetric and symmetric oxygen vacancies for peroxymonosulfate activation

催化作用 氧气 化学 激进的 电子转移 苯甲酸 双酚A 过氧化物 吸附 动力学 光化学 物理化学 有机化学 物理 量子力学 环氧树脂
作者
Shanshan Liu,Huifen Fu,Fei Wang,Yuwei Wei,Bingcheng Meng,Peng Wang,Chen Zhao,Wen Liu,Chong‐Chen Wang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:346: 123753-123753 被引量:53
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2024.123753
摘要

Oxygen vacancies (OVs) play crucial role in peroxymonosulfate (PMS) activation, however, the corresponding catalytic mechanism is ambiguous. Herein, we constructed abundant interfacial asymmetric oxygen vacancies (As-OVs) in OVs-ZnO/Co3O4 that displayed remarkable different catalytic behavior from the symmetric oxygen vacancies (S-OVs) in OVs-CoOx. Specifically, the As-OVs achieved ultra-fast contaminants degradation (~ 1 min) through both radical attack and electron-transfer process (ETP), while S-OVs exhibited sluggish kinetics for both pathways. Experimental and theoretical analyses revealed that PMS was easily adsorbed on the As-OVs to form PMS*, then ETP immediately occurred once OVs-ZnO/Co3O4 encountered with electron-rich bisphenol A. When electron-poor benzoic acid replaced bisphenol A, the peroxide bond was quickly broken to produce radicals due to the largely polarized PMS* on the asymmetric sites. Conversely, the S-OVs cannot realize rapid removal of both targets because the symmetric sites weakened ETP. This work provides atomic-level insights to understand the catalytic behaviors of OVs.
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