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In-situ reconstructed Ru atom array on α-MnO2 with enhanced performance for acidic water oxidation

电催化剂 氧气 反应机理 反应中间体 光化学 氧化物 催化作用 无机化学 化学 分解水 析氧 物理化学 电化学 电极 有机化学 光催化
作者
Chao Lin,Jili Li,Xiaopeng Li,Shuai Yang,Wei Luo,Yaojia Zhang,Sung‐Hae Kim,Dong‐Hyung Kim,S.S. Shinde,Yefei Li,Zhi‐Pan Liu,Zheng Jiang,Jung‐Ho Lee
出处
期刊:Nature Catalysis [Springer Nature]
卷期号:4 (12): 1012-1023 被引量:973
标识
DOI:10.1038/s41929-021-00703-0
摘要

The development of acid-stable oxygen evolution reaction electrocatalysts is essential for high-performance water splitting. Here, we report an electrocatalyst with Ru-atom-array patches supported on α-MnO2 (Ru/MnO2) for the oxygen evolution reaction following a mechanism that involves only *O and *OH species as intermediates. This mechanism allows direct O–O radical coupling for O2 evolution. Ru/MnO2 shows high activity (161 mV at 10 mA cm−2) and outstanding stability with small degradation after 200 h operation, making it one of the best-performing acid-stable oxygen evolution reaction catalysts. Operando vibrational and mass spectroscopy measurements were performed to probe the reaction intermediates and gaseous products for validating the oxygen evolution reaction pathway. First-principles calculations confirmed the cooperative catalysis mechanism with a reduced energy barrier. Time-dependent elemental analysis demonstrated the occurrence of the in-situ dynamic cation exchange reaction during the oxygen evolution reaction, which is the key for triggering the reconstruction of Ru atoms into the ordered array with high durability.
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