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Atomic-Scale Observation of O1 Faulted Phase-Induced Deactivation of LiNiO2 at High Voltage

原子单位 材料科学 相(物质) 容量损失 位错 化学物理 粒子(生态学) 化学 电极 复合材料 地质学 物理化学 冶金 电解质 物理 有机化学 海洋学 量子力学
作者
Chunyang Wang,Rui Zhang,Kim Kisslinger,Huolin L. Xin
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:21 (8): 3657-3663 被引量:61
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.1c00862
摘要

LiNiO2 and cobalt-free ultrahigh-Ni content cathodes suffer from rapid capacity loss and severe chemomechanical degradation, especially when operated at high voltages. Here, by cycling LiNiO2 up to 4.7 V, we report the atomic-scale observation of O1 faulted phase-induced deactivation of LiNiO2. We find that, although a thin layer of the O3 phase forms on the particle surface by reversible O3 → O1 transformation during discharge, the bulk interior still maintains the O1 faulted phase, leading to rapid capacity loss of LiNiO2. Moreover, the atomic configuration of the O1/O3 interface is investigated comprehensively. We reveal that the misfit along the c axes of the O1 and O3 phases results in the formation of misfit dislocations, whereby cation mixing is promoted at the dislocation cores. A transition zone with continuous shear along the a–b plane is uncovered between the O1 and O3 phases for the first time. Besides, severe oxygen loss-induced pore formation and concurrent rock salt transformation are also identified.
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