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A Versatile Approach to Boost Oxygen Reduction of Fe‐N4 Sites by Controllably Incorporating Sulfur Functionality

杂原子 材料科学 硫黄 噻吩 碳纤维 氧还原 兴奋剂 化学工程 吸附 氧还原反应 催化作用 氧气 纳米技术 无机化学 电极 物理化学 电化学 化学 有机化学 光电子学 冶金 工程类 戒指(化学) 复合数 复合材料
作者
Chunfeng Shao,Lingmin Wu,Haocheng Zhang,Qike Jiang,Xiaoyan Xu,Yinghua Wang,Shiguang Zhuang,Hailiang Chu,Lixian Sun,Jianshan Ye,Baitao Li,Xiujun Wang
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:31 (25) 被引量:94
标识
DOI:10.1002/adfm.202100833
摘要

Abstract Although atomically dispersed Fe‐N 4 on carbon materials (Fe‐NC) have enormous potential for the oxygen reduction reaction (ORR), precise control over the electronic structure of Fe to enhance the catalytic performance and a full understanding of the catalytic mechanism remain elusive. Herein, a novel approach is designed to boost the kinetic activity of single Fe‐N 4 centers by controlling S‐doped content and species (namely, thiophene‐like S and oxidized S). Due to confinement and catalysis effects, the innovative strategy of combining a Mg(OH) 2 template with KOH activation preferentially generates oxidized S and simultaneously constructs porous carbon with a high Fe loading (2.93 wt%) and hierarchical pores. Theoretical calculations suggest that neighboring S functionalities can affect the electronic configurations of Fe‐N 4 sites and increase the electron density around Fe atoms, thereby optimizing the adsorption energy of intermediates and substantially accelerating reaction kinetics, following the trend: oxidized S doped > thiophene‐like S doped > pristine Fe‐N 4 . Benefiting from high activity and accessibility of Fe‐N 4 sites, the optimal FeNC‐SN‐2 electrode displays impressive ORR activity with large power density while maintaining outstanding durability in Zn‐air batteries and microbial fuel cells. The work paves the way to prepare stable single‐atom metal‐N x sites with heteroatom‐doping for diverse high‐performance applications.
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