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Theory of Anomalous Dynamics of Electric Double Layer at Heterogeneous and Rough Electrodes

表面光洁度 表面粗糙度 极化(电化学) 物理 材料科学 量子力学 化学 物理化学 复合材料
作者
Maibam Birla Singh,Rama Kant
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry C [American Chemical Society]
卷期号:118 (10): 5122-5133 被引量:46
标识
DOI:10.1021/jp410999b
摘要

A generalized model for dynamics of the electric double layer (EDL) at a heterogeneous and rough electrode is developed using the Debye–Falkenhagen equation for the potential. The influence of surface heterogeneities which causes the distribution in relaxation time in the compact layer is included through the current balance boundary constraint at the outer Helmholtz layer. The results for the admittance response are obtained for deterministic and stochastic roughness. The response for the deterministic surface is expressed as a functional of an arbitrary surface profile and the stochastic roughness as a functional of an arbitrary power spectrum of roughness. The dynamics is understood in terms of phenomenological (viz., dynamic diffuse layer and polarization) lengths and various relaxation (viz., compact layer, diffuse layer, and mixed) frequencies resulting from the interaction of compact and diffuse double layer. A strong influence of heterogeneity, finite fractal roughness, electrolyte concentration, and their diffusion coefficient is found. Our model unravels anomalous roughness-dependent pseudo-Gerischer behavior at high frequency, classical Helmholtz behavior at intermediate frequencies, and emergence of CPE at low frequency due to heterogeneity of the surface. Comparison of the theory with experimental data shows good agreement.
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