Nanocluster superstructures assembled via surface ligand switching at high temperature

纳米团簇 上部结构 材料科学 纳米技术 纳米尺度 配体(生物化学) 纳米结构 氧化物 分子开关 化学 分子 物理 受体 有机化学 冶金 热力学 生物化学
作者
Grayson Johnson,Moon Young Yang,Chang Liu,Hua Zhou,Xiaobing Zuo,Diane A. Dickie,Sihan Wang,Wenpei Gao,Bukuru Anaclet,Frédéric A. Perras,Fuyan Ma,Chenjie Zeng,Da Wang,Sara Bals,Sheng Dai,Zhen Xu,Guoliang Liu,William A. Goddard,Sen Zhang
出处
期刊:Nature Synthesis [Springer Nature]
卷期号:2 (9): 828-837 被引量:13
标识
DOI:10.1038/s44160-023-00304-8
摘要

Superstructures with nanoscale building blocks, when coupled with precise control of the constituent units, open opportunities in rationally designing and manufacturing desired functional materials. Yet, synthetic strategies for the large-scale production of superstructures are scarce. We report a scalable and generalized approach to synthesizing superstructures assembled from atomically precise Ce24O28(OH)8 and other rare-earth metal-oxide nanoclusters alongside a detailed description of the self-assembly mechanism. Combining operando small-angle X-ray scattering, ex situ molecular and structural characterizations, and molecular dynamics simulations indicates that a high-temperature ligand-switching mechanism, from oleate to benzoate, governs the formation of the nanocluster assembly. The chemical tuning of surface ligands controls superstructure disassembly and reassembly, and furthermore, enables the synthesis of multicomponent superstructures. This synthetic approach, and the accurate mechanistic understanding, are promising for the preparation of superstructures for use in electronics, plasmonics, magnetics and catalysis. Synthesizing superstructures with precisely controlled nanoscale building blocks is challenging. Here the assembly of superstructures is reported from atomically precise Ce24O28(OH)8 and other rare-earth metal-oxide nanoclusters and their multicomponent combinations. A high-temperature ligand-switching mechanism controls the self-assembly.
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