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Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia with Copper‐Supported Rhodium Cluster and Single‐Atom Catalysts

催化作用 化学 电催化剂 电化学 氨生产 无机化学 法拉第效率 物理化学 电极 有机化学
作者
Huimin Liu,Xiuyao Lang,Chao Zhu,Janis Timoshenko,Martina Rüscher,Lichen Bai,Néstor Guijarro,Haibo Yin,Yue Peng,Junhua Li,Zheng Liu,Weichao Wang,Beatriz Roldán Cuenya,Jingshan Luo
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (23) 被引量:416
标识
DOI:10.1002/anie.202202556
摘要

The electrochemical nitrate reduction reaction (NITRR) provides a promising solution for restoring the imbalance in the global nitrogen cycle while enabling a sustainable and decentralized route to source ammonia. Here, we demonstrate a novel electrocatalyst for NITRR consisting of Rh clusters and single-atoms dispersed onto Cu nanowires (NWs), which delivers a partial current density of 162 mA cm-2 for NH3 production and a Faradaic efficiency (FE) of 93 % at -0.2 V vs. RHE. The highest ammonia yield rate reached a record value of 1.27 mmol h-1 cm-2 . Detailed investigations by electron paramagnetic resonance, in situ infrared spectroscopy, differential electrochemical mass spectrometry and density functional theory modeling suggest that the high activity originates from the synergistic catalytic cooperation between Rh and Cu sites, whereby adsorbed hydrogen on Rh site transfers to vicinal *NO intermediate species adsorbed on Cu promoting the hydrogenation and ammonia formation.
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