Improving CO2-to-C2+ Product Electroreduction Efficiency via Atomic Lanthanide Dopant-Induced Tensile-Strained CuOx Catalysts

化学 催化作用 掺杂剂 镧系元素 电催化剂 氧化还原 无机化学 兴奋剂 物理化学 电化学 电极 离子 材料科学 有机化学 生物化学 光电子学
作者
Jiaqi Feng,Limin Wu,Shoujie Liu,Liang Xu,Xinning Song,Li‐Bing Zhang,Qinggong Zhu,Xinchen Kang,Xiaofu Sun,Buxing Han
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (17): 9857-9866 被引量:169
标识
DOI:10.1021/jacs.3c02428
摘要

Cu is a promising electrocatalyst in CO2 reduction reaction (CO2RR) to high-value C2+ products. However, as important C-C coupling active sites, the Cu+ species is usually unstable under reduction conditions. How atomic dopants affect the performance of Cu-based catalysts is interesting to be studied. Herein, we first calculated the difference between the thermodynamic limiting potentials of CO2RR and the hydrogen evolution reaction, as well as the *CO binding energy over Cu2O doped with different metals, and the results indicated that doping atomic Gd into Cu2O could improve the performance of the catalyst effectively. On the basis of the theoretical study, we designed Gd1/CuOx catalysts. The distinctive electronic structure and large ion radii of Gd not only keep the Cu+ species stable during the reaction but also induce tensile strain in Gd1/CuOx, resulting in excellent performance of the catalysts for electroreduction of CO2 to C2+ products. The Faradic efficiency of C2+ products could reach 81.4% with a C2+ product partial current density of 444.3 mA cm-2 at -0.8 V vs a reversible hydrogen electrode. Detailed experimental and theoretical studies revealed that Gd doping enhanced CO2 activation on the catalyst, stabilized the key intermediate O*CCO, and reduced the energy barrier of the C-C coupling reaction.
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