A kinetic study of vapor-phase cyclohexene epoxidation by H2O2 over mesoporous TS-1

化学 环己烯 介孔材料 催化作用 动能 反应机理 选择性 烯烃 活化能 吸附 相(物质) 环氧化物 光化学 无机化学 物理化学 有机化学 物理 量子力学
作者
Stephanie Kwon,Neil M. Schweitzer,Sun‐Young Park,Peter C. Stair,Randall Q. Snurr
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier]
卷期号:326: 107-115 被引量:55
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2015.04.005
摘要

A kinetic analysis of gas-phase cyclohexene epoxidation by H2O2 over mesoporous TS-1 was performed. The production of cyclohexene oxide was very stable with high selectivity. Based on the kinetic analysis, the gas-phase mechanism is proposed to be similar to that of the liquid-phase reaction: an Eley–Rideal type mechanism, in which the reaction between a Ti–OOH intermediate and the physisorbed alkene is the rate-determining step. When the partial pressure of water or H2O2 was varied, a compensation effect was observed. Based on the kinetic model, the compensation effect is attributed to variations in the surface coverage of intermediates, specifically the competitive adsorption of water and H2O2 at the Ti active sites. A meaningful activation energy can only be obtained at high surface coverages of H2O2 and was determined to be 40 ± 2 kJ/mol.
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