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Electrochemical mechanism of ionic-liquid gating in antiferromagnetic Mott-insulating NiS2 single crystals

门控 材料科学 电化学 离子键合 X射线光电子能谱 结晶学 凝聚态物理 分析化学(期刊) 物理 核磁共振 物理化学 离子 化学 电极 生理学 量子力学 色谱法 生物
作者
Sajna Hameed,Bryan Voigt,John E. Dewey,William C. Moore,Damjan Pelc,Bhaskar Das,S. El-Khatib,Javier García‐Barriocanal,Bing Luo,Nicholas C.A. Seaton,Guichuan Yu,Chris Leighton,M. Greven
出处
期刊:Physical Review Materials [American Physical Society]
卷期号:6 (6)
标识
DOI:10.1103/physrevmaterials.6.064601
摘要

We explore the effect of ionic-liquid gating in the antiferromagnetic Mott insulator ${\mathrm{NiS}}_{2}$. Through temperature- and gate-voltage-dependent electronic transport measurements, a gating-induced three-dimensional metallic state is observed at positive gate bias on single-crystal surfaces. Based on transport, energy-dispersive x-ray spectroscopy, x-ray photoelectron spectroscopy, atomic force microscopy, and other techniques, we deduce an $\mathit{electrochemical}$ gating mechanism involving a substantial decrease in the S:Ni ratio over hundreds of nanometers, which is both nonvolatile and irreversible. Such findings are in striking contrast to the reversible, volatile, two-dimensional $\mathit{electrostatic}$ gate effect previously seen in pyrite ${\mathrm{FeS}}_{2}$. We attribute this stark difference in electrochemical vs electrostatic gating response in ${\mathrm{NiS}}_{2}$ and ${\mathrm{FeS}}_{2}$ to the much larger S diffusion coefficient in ${\mathrm{NiS}}_{2}$. The gating irreversibility, on the other hand, is associated with the lack of atmospheric S, in contrast to the better understood oxide case, where electrolysis of atmospheric ${\mathrm{H}}_{2}\mathrm{O}$ provides an O reservoir. The present study of ${\mathrm{NiS}}_{2}$ thus provides insight into electrolyte gating mechanisms in functional materials, in a relatively unexplored limit.
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