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Dynamical Janus Interface Design for Reversible and Fast-Charging Zinc–Iodine Battery under Extreme Operating Conditions

化学 电解质 剥离(纤维) 无机化学 法拉第效率 电极 离子 电镀(地质) 化学工程 物理化学 有机化学 地球物理学 电气工程 地质学 工程类
作者
Wei Zong,Jiantao Li,Chengyi Zhang,Yuhang Dai,Yue Ouyang,Leiqian Zhang,Jianwei Li,Wei Zhang,Ruwei Chen,Haobo Dong,Xuan Gao,Jiexin Zhu,Ivan P. Parkin,Paul R. Shearing,Feili Lai,Khalil Amine,Tianxi Liu,Guanjie He
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (31): 21377-21388 被引量:20
标识
DOI:10.1021/jacs.4c03615
摘要

Aqueous zinc (Zn) iodine (I2) batteries have emerged as viable alternatives to conventional metal-ion batteries. However, undesirable Zn deposition and irreversible iodine conversion during cycling have impeded their progress. To overcome these concerns, we report a dynamical interface design by cation chemistry that improves the reversibility of Zn deposition and four-electron iodine conversion. Due to this design, we demonstrate an excellent Zn-plating/-stripping behavior in Zn||Cu asymmetric cells over 1000 cycles with an average Coulombic efficiency (CE) of 99.95%. Moreover, the Zn||I2 full cells achieve a high-rate capability (217.1 mA h g–1 at 40 A g–1; C rate of 189.5C) at room temperature and enable stable cycling with a CE of more than 99% at −50 °C at a current density of 0.05 A g–1. In situ spectroscopic investigations and simulations reveal that introducing tetraethylammonium cations as ion sieves can dynamically modulate the electrode–electrolyte interface environment, forming the unique water-deficient and chloride ion (Cl–)-rich interface. Such Janus interface accounts for the suppression of side reactions, the prevention of ICl decomposition, and the enrichment of reactants, enhancing the reversibility of Zn-stripping/-plating and four-electron iodine chemistry. This fundamental understanding of the intrinsic interplay between the electrode–electrolyte interface and cations offers a rational standpoint for tuning the reversibility of iodine conversion.
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