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A gating ultramicroporous metal-organic framework showing high adsorption selectivity, capacity and rate for xylene separation

选择性 差示扫描量热法 吸附 化学 金属有机骨架 二甲苯 三元运算 苯甲酸 化学工程 无机化学 物理化学 有机化学 热力学 催化作用 甲苯 物理 工程类 程序设计语言 计算机科学
作者
Zi‐Ming Ye,Xuefeng Zhang,De‐Xuan Liu,Yan‐Tong Xu,Chao Wang,Kai Zheng,Dong‐Dong Zhou,Chun‐Ting He,Jie‐Peng Zhang
出处
期刊:Science China-chemistry [Springer Science+Business Media]
卷期号:65 (8): 1552-1558 被引量:27
标识
DOI:10.1007/s11426-022-1304-1
摘要

Adsorptive separation of p-xylene (pX) from xylene isomers is a key process in chemical industry, but known adsorbents cannot simultaneously achieve high adsorption selectivity, capacity, and rate. Here, we demonstrate gating ultramicropore as a solution for this challenge. Slight modification of the synthetic condition gives rise to isomeric metal-organic frameworks α-[Zn(pba)] (MAF-88, H2pba = 4-(1H-pyrazol-4-yl)benzoic acid) and β-[Zn(pba)] (MAF-89) possessing similar pillared-column structures, porosities, and high pX capacities of 2.0 mmol g−1, but very different framework/pore topologies, pore sizes, and pX selectivities. For binary and ternary mixtures of liquid xylene isomers, MAF-88 with narrow one-dimensional (1D) channels shows pX selectivity of 11 and 1.6, while MAF-89 with 3D-connected quasi-discrete pores shows pX selectivity up to 221 and 46, respectively. Thermogravimetry, differential scanning calorimetry, and time-dependent separation experiments reveal that the kinetic effects of the gating pores play more important roles than the thermodynamic effects, which is further confirmed by single-crystal X-ray diffraction and computational simulations.
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