Biomimetic Design of a Dynamic M–O–V Pyramid Electron Bridge for Enhanced Nitrogen Electroreduction

化学 法拉第效率 电催化剂 催化作用 电化学 氮气 氨生产 电子转移 纳米技术 光化学 电极 有机化学 物理化学 材料科学
作者
Yuntong Sun,Xuheng Li,Zhiqi Wang,Lili Jiang,Bingbao Mei,Wenjun Fan,Junjie Wang,Junwu Zhu,Jong‐Min Lee
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (11): 7752-7762 被引量:16
标识
DOI:10.1021/jacs.3c14816
摘要

Electrochemical nitrogen reduction reaction (eNRR) offers a sustainable route for ammonia synthesis; however, current electrocatalysts are limited in achieving optimal performance within narrow potential windows. Herein, inspired by the heliotropism of sunflowers, we present a biomimetic design of Ru-VOH electrocatalyst, featuring a dynamic Ru–O–V pyramid electron bridge for eNRR within a wide potential range. In situ spectroscopy and theoretical investigations unravel the fact that the electrons are donated from Ru to V at lower overpotentials and retrieved at higher overpotentials, maintaining a delicate balance between N2 activation and proton hydrogenation. Moreover, N2 adsorption and activation were found to be enhanced by the Ru–O–V moiety. The catalyst showcases an outstanding Faradaic efficiency of 51.48% at −0.2 V (vs RHE) with an NH3 yield rate exceeding 115 μg h–1 mg–1 across the range of −0.2 to −0.4 V (vs RHE), along with impressive durability of over 100 cycles. This dynamic M–O–V pyramid electron bridge is also applicable to other metals (M = Pt, Rh, and Pd).
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