A composite electrodynamic mechanism to reconcile spatiotemporally resolved exciton transport in quantum dot superlattices

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作者
Rongfeng Yuan,Trevor D. Roberts,Rafaela M. Brinn,Alexander A. Choi,Ha H. Park,Chang Yan,Justin C. Ondry,Siamak Khorasani,David J. Masiello,Ke Xu,A. Paul Alivisatos,Naomi S. Ginsberg
出处
期刊:Science Advances [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:9 (42)
标识
DOI:10.1126/sciadv.adh2410
摘要

Quantum dot (QD) solids are promising optoelectronic materials; further advancing their device functionality requires understanding their energy transport mechanisms. The commonly invoked near-field Förster resonance energy transfer (FRET) theory often underestimates the exciton hopping rate in QD solids, yet no consensus exists on the underlying cause. In response, we use time-resolved ultrafast stimulated emission depletion (STED) microscopy, an ultrafast transformation of STED to spatiotemporally resolve exciton diffusion in tellurium-doped cadmium selenide-core/cadmium sulfide-shell QD superlattices. We measure the concomitant time-resolved exciton energy decay due to excitons sampling a heterogeneous energetic landscape within the superlattice. The heterogeneity is quantified by single-particle emission spectroscopy. This powerful multimodal set of observables provides sufficient constraints on a kinetic Monte Carlo simulation of exciton transport to elucidate a composite transport mechanism that includes both near-field FRET and previously neglected far-field emission/reabsorption contributions. Uncovering this mechanism offers a much-needed unified framework in which to characterize transport in QD solids and additional principles for device design.
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