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Highly Active and Selective Sites for Propane Dehydrogenation in Zeolite Ga-BEA

脱氢 化学 丙烯 丙烷 选择性 沸石 解吸 吸附 键裂 催化作用 无机化学 光化学 有机化学
作者
Lingli Ni,Rachit Khare,Ricardo Bermejo‐Deval,Ruixue Zhao,Lei Tao,Yue Liu,Johannes A. Lercher
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (27): 12347-12356 被引量:44
标识
DOI:10.1021/jacs.2c03810
摘要

A highly selective Ga-modified zeolite BEA for propane dehydrogenation has been synthesized by grafting Ga on Zn-BEA followed by removal of Zn in the presence of H2. A propene selectivity of 82% at 19% propane conversion illustrates the high selectivity at 813 K. The kinetic model of the catalyzed dehydrogenation including the elementary steps of propane adsorption, first and second C-H bond cleavage, and propene and H2 desorption demonstrates that the propane dehydrogenation rate is determined by the first C-H bond cleavage at low pC3H8, while at high pC3H8, the rate is limited by the desorption of H2. The active sites have been identified as dehydrated and tetrahedrally coordinated Ga3+ in the *BEA lattice. The low selectivity toward aromatics is concluded to be associated with the high Lewis acid strength of lattice Ga3+ and the low Brønsted acid strength of the hydrated Ga sites.
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